质子转移对于许多电催化反应至关重要,定向质子传递可以为电催化剂的设计开辟新的途径。然而,尽管这种方法在分子电催化领域取得了成功,但质子转移在多相电催化剂设计中并未受到同样的关注。
在这里,西北太平洋国家实验室Roger Rousseau,Yuyan Shao报道了金属氧化物质子继电器可以构建在异质电催化剂结构内,并改善电化学析氢和氧化反应的动力学。
文章要点
1)胺添加剂的活性增强和 pKa 之间的火山型关系证实了这种改进;当质子继电器的 pKa 与电解质溶液的 pH 值匹配时,研究人员观察到最大速率增强。
2)基于密度泛函理论的反应性研究揭示了金属氧化物质子继电器降低了质子转移能垒。
这些发现证明了通过调整异质界面的化学性质和结构来控制质子传递和增强反应动力学的可能性。
参考文献
Yang Qiu, et al, Proton Relay for the Rate Enhancement of Electrochemical Hydrogen Reactions at Heterogeneous Interfaces, J. Am. Chem. Soc., 2023
DOI: 10.1021/jacs.3c06398
https://doi.org/10.1021/jacs.3c06398