由于溶剂和阴离子与Li+的竞争配位,温度的变化导致Li+的溶剂化结构发生转变;然而,具体的变化及其对界面化学的影响仍不明确。复旦大学Xia Yongyao、Dong Xiaoli系统研究了石墨阳极的温度响应溶剂化结构、界面化学和电化学性能之间的相关性,以探究结构与性能之间的关系。
本文要点:
1) 光谱分析和分子动力学模拟表明,在Li+的溶剂化结构中,温度的升高导致Li+-阴离子相互作用增强,Li+-溶剂相互作用减弱。随着温度的升高,这容易产生阴离子主导的溶剂化鞘和相应的富无机固体电解质界面(SEI)。
2) 考虑到温度响应性溶剂化结构和热还原的协同效应,在25℃下形成的SEI已成为一种稳定的富LiF无机膜,并具有中等厚度和低能垒,可用于Li+扩散。这些特性使石墨阳极在5 C时具有256 mAh g−1的倍率性能。此外,即使在−45℃时也具有50.4%的容量保持率。
Yanbing Mo et.al Unraveling the temperature-responsive solvation structure and interfacial chemistry for graphite anode EES 2023
DOI:10.1039/D3EE03176D
https://doi.org/10.1039/D3EE03176D