通过简单而稳健的策略对金属单原子催化剂进行碳缺陷工程，提高其催化活性，并揭示碳缺陷催化活性关系是有意义但具有挑战性的。

在此，清华大学李亚栋院士，Hai Xiao，南京理工大学Jieshu Qian，台湾同步辐射研究中心Ching-Yu Chiang报道了一种简便的自碳热还原策略，用于 ZnO-碳纳米反应器中单个 Fe-N₄ 位点的碳缺陷工程，作为类芬顿反应中苯酚降解的有效催化剂。

文章要点

1）在合成过程中，碳空位很容易在单个 Fe-N₄ 位点附近构建，促进 C-O 键合的形成，并降低苯酚降解过程中速率决定步骤的能垒。因此，具有碳空位的催化剂Fe-NCv-900的活性比不具有丰富碳空位的Fe-NC-900有很大提高，苯酚降解的一级速率常数提高了13.5倍。

2）Fe-NCv-900具有高活性（仅5分钟苯酚去除率97%）、良好的可回收性和广泛的pH通用性（pH范围3-9）。

这项工作不仅为提高金属单原子催化剂的类芬顿活性提供了合理的策略，而且加深了对外围碳环境如何影响金属-N₄位点的性质和性能的基本理解。

参考文献

Wei, S., Sun, Y., Qiu, YZ. et al. Self-carbon-thermal-reduction strategy for boosting the Fenton-like activity of single Fe-N4 sites by carbon-defect engineering. Nat Commun 14, 7549 (2023).

DOI：10.1038/s41467-023-43040-5

https://doi.org/10.1038/s41467-023-43040-5