Angew:串联电、热催化使用CO2和H2O对硼酸进行氨基羰基化
纳米技术 纳米 2023-11-23

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将CO2通过电化学还原转化为高附加值化学品是实现碳中和的关键技术,但是通常电催化还原CO2反应主要选择性生成C1/C2,而且阳极生成O2副产物的问题还未曾解决。

有鉴于此,有鉴于此,华中科技大学夏宝玉、游波、唐从辉、辛辛那提大学孙宇杰等发展了一种电催化-热催化串联体系,能够完全使用电催化还原CO2的阴极产物(比如CO)和阳极产物(比如O2),在另外的反应器中通过Pd(II)热催化反应将芳基硼酸和有机胺转化为有机酰胺。

主要内容

(1)

含有六亚甲基四胺(HMT)的碳酸镍和碳酸银能够高效率的电催化制备CO和O2,法拉第效率分别高达99.3 %和100 %。通过合成实验、原位ATR-FTIR光谱表征以及DFT理论计算,说明六亚甲基四胺(HMT)能够改善*CO2加氢/*CO脱附,从而改善CO2转化为CO;O2能够避免Pd(II)催化剂还原失活,因此增强体系的氨基羰基化反应效率,因此体系的合成的产率达到81 %,能够高效率的合成10种有机酰胺。

(2)

这项工作展示了电催化-热催化串联催化反应体系能够非常有效的将CO2转化以及合成酰胺,实现了一种利用CO2的新型路线。

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参考文献

Guoliang Mei, Yanze Lu, Xiaoju Yang, Sanxia Chen, Xuan Yang, Liming Yang, Yujie Sun, Conghui Tang, Bo You, Bao Yu Xia, Tandem Electro-Thermo-Catalysis for the Oxidative Aminocarbonylation of Arylboronic Acids to Amides from CO2 and Water, Angew. Chem. Int. Ed. 2023

DOI: 10.1002/anie.202314708

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202314708


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