CO2在酸性条件下的电化学还原能够实现高的单程碳效率。然而,竞争析氢反应降低了CO2电化学还原的选择性,在该反应中,CO的形成及其随后的偶联对于实现多碳(C2+)产物的形成都是必不可少的。在这里,多伦多大学Edward H. Sargent通过构建两个不同的催化剂层来将CO2到C2+的反应解耦为两个步骤,即CO2到CO和CO到C2+。
本文要点:
1) 在第一催化剂中,原子分散的酞菁钴将CO2以高选择性还原为CO。该过程增加了局部CO的可用性,以增强在第二催化剂层上实施的C–C偶联步骤,该催化剂层是具有Cu–离聚物界面的Cu纳米催化剂。
2) 优化的串联电极在800 mA cm-2时实现61%的C2H4法拉第效率和82%的C2+法拉第效率。当针对单程利用进行优化时,该系统在800 mA cm-2时可达到90 ± 3%的单程碳效率,同时55 ± 3%的C2H4法拉第效率和76± 2%的总C2+法拉第效率 。
Yuanjun Chen et.al Efficient multicarbon formation in acidic CO2 reduction via tandem electrocatalysis Nature Nanotechnology 2023
DOI: 10.1038/s41565-023-01543-8
https://doi.org/10.1038/s41565-023-01543-8