合理设计低成本、高效的过渡金属催化剂用于低温CO2活化具有重要意义,也提出了巨大的挑战。
在此,中科院大连化物所Jian Liu,太原理工大学Riguang Zhang,怀俄明大学Maohong Fan开发了一种通过调节活性位点局部电子密度来促进二氧化碳甲烷化的策略,而商业镍催化剂通常需要>350℃。
文章要点
1)迄今为止,最佳的Ni/ZrO2催化剂具有优异的低温性能,即使在230 ℃下,CO2转化率为84.0%,CH4选择性为98.6%,106 h的GHSV为12,000 mL·g-1·h-1,反映了迄今为止镍基催化剂上具有最佳 CO2 甲烷化性能的产品之一。
2)结合一系列原位光谱表征研究表明,重建具有丰富氧空位的单斜ZrO2负载的Ni物质可以促进CO2活化,这是由于强金属-载体相互作用引起的Ni局部电子密度的增强。
这些发现可能对构建具有增强的二氧化碳减排等性能的强大催化剂有很大帮助。
参考文献
Runping Ye, et al, Boosting Low-Temperature CO2 Hydrogenation over Ni-based Catalysts by Tuning Strong Metal-Support Interactions, Angew. Chem. Int. Ed. 2023, e202317669
DOI: 10.1002/anie.202317669
https://doi.org/10.1002/anie.202317669