Fe–N–C催化剂是有效的无铂族金属氧还原催化剂,但它们存在活性金属位点密度低和活性-稳定性权衡的问题。在这里,纽约州立大学Wu Gang、阿贡实验室Deborah J. Myers、印第安纳大学与普渡大学印第安纳波里斯联合分校Xie Jian、匹兹堡大学Wang Guofeng报道了一种Fe–N–C催化剂,该催化剂通过在热活化过程中向传统惰性气氛中添加适量的H2来制备的。
本文要点:
1) H2的存在显著增加了FeN4位点的总密度,抑制了不稳定的吡咯-N配位S1位点,并有利于缩短Fe–N键长,并稳定吡啶-N配位S2位点。稳定的S2位点排列在石墨化良好的碳层中,而S1位点存在于石墨化程度较低的碳中。
2) H2可以在热解过程中去除不稳定的S1位点并保留稳定的S2位点,以打破活性-稳定性权衡。膜电极组件中的Fe–N–C催化剂经过 30000次电压循环后,在0.8 V时具有67 mA cm-2的电流密度。
Yachao Zeng et.al Tuning the thermal activation atmosphere breaks the activity–stability trade-off of Fe–N–C oxygen reduction fuel cell catalysts Nature Catalysis 2023
DOI: 10.1038/s41929-023-01062-8
https://doi.org/10.1038/s41929-023-01062-8