电催化C-N偶联工艺确实是直接尿素合成以及二氧化碳和硝酸盐废物共同升级的可持续替代方案。然而,主要的挑战在于未激活的C-N耦合过程。
在这里,湖南大学王双印教授,Chen Chen,Dawei Chen提出了一种用碱金属阳离子进行中间组装的策略,以激活电极/电解质界面上的 C-N 耦合。
文章要点
1)尿素合成活性遵循Li+ < Na+ < Cs+ < K+ 的趋势。在 K+ 存在的情况下,在单原子 Co 负载的 TiO2 催化剂上,相对于可逆氢电极,在 –0.80 V 的电压下,尿素产率为 212.8±10.6 mmol h–1 g –1,创下了世界纪录。
2)理论计算和操作同步辐射傅里叶变换红外测量表明,C-N 耦合的能垒通过 K+ 介导的中间组装显着降低。通过将该策略应用于各种催化剂,研究人员证明电极/电解质界面的中间组装是促进可持续尿素合成的通用方法。
参考文献
Xiaojin Tu, et al, A Universal Approach for Sustainable Urea Synthesis via Intermediate Assembly at the Electrode/Electrolyte Interface, Angew. Chem. Int. Ed. 2023, e202317087
DOI: 10.1002/anie.202317087
https://doi.org/10.1002/anie.202317087