通过光合成H₂O₂方式将太阳能转化为化学能受到人们的广泛兴趣。但是，光催化合成H₂O₂的高效过程通常面临非常低的H₂O₂产率。这是由于光生电子-空穴对的复合导致，尤其是当体系没有牺牲剂的情况光生电子-空穴更加严重。

有鉴于此，厦门大学黄小青、韩佳甲、广东工业大学徐雍等发现修饰S空位的超薄ZnIn₂S₄纳米片（S_v-ZIS）能够高效率的通过O₂/H₂O氧化还原反应光催化合成H₂O₂。

主要内容：

（1）

机理研究发现，ZIS的S_v能够延长光生载流子的寿命，抑制光生载流子的复合，通过自由基引发O₂还原和H₂O氧化反应生成H₂O₂。理论计算表明，S_v的能够强烈的改变ZIS的原子配位，调节中间体的吸附，避免O₂/H₂O氧化还原过程中H₂O过度氧化为O₂，促进2e^– O₂还原和2e^– H₂O氧化，因此得到了优异的H₂O₂产率。

（2）

没有牺牲剂的情况下，在可见光照射下，催化剂的H₂O₂产率高达1706.4 μmol g^–1 h^–1，比本来的ZIS（59.4 μmol g^-1 h^–1）高29倍，而且远高于已报道的光催化剂。光催化剂的420 nm表观量子效率高达9.9 %，太阳能转化为化学能的效率达到0.81 %，比天然合成植物的效率更高（0.10%）。这项工作发展了一种简单策略分离光催化制备H₂O₂的ZIS光生电子-空穴对，显著发展光催化和转换的研究。

参考文献

Huiping Peng, Hongcen Yang, Jiajia Han*, Xiaozhi Liu, Dong Su, Tang Yang, Shangheng Liu, Chih-Wen Pao, Zhiwei Hu, Qiaobao Zhang, Yong Xu*, Hongbo Geng, and Xiaoqing Huang*, Defective ZnIn₂S₄ Nanosheets for Visible-Light and Sacrificial-Agent-Free H₂O₂ Photosynthesis via O₂/H₂O Redox, J. Am. Chem. Soc. 2023

DOI: 10.1021/jacs.3c10390

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.3c10390