原子精确的Au25纳米团簇由于其卓越的活性和选择性,在多相催化领域引起了人们的极大兴趣。然而,对于广泛研究的低温CO氧化反应,其性能与其他已知的金纳米催化剂相比并不具有竞争力。
为了解决这个问题,日内瓦大学Xianwei Wang,Thomas Bürgi将Au25(SR)18(R=CH2CH2Ph)纳米团簇沉积在氧化锰载体(Au25/MnO2)上,从而形成非常稳定且高活性的催化剂。
文章要点
1)通过优化预处理温度,能够显着提高Au25/MnO2催化剂的性能,其性能优于大多数其他金催化剂。令人印象深刻的是,CO在低至-50°C的温度下实现了100%转化,低于-70°C则达到50%转化。此外,配体的存在也会影响在中间温度下观察到的负表观活化能。
2)X射线光电子能谱(XPS)、扫描透射电子显微镜(STEM)和X射线衍射(XRD)技术分析表明,即使在高温预处理后,Au25纳米团簇在催化剂表面仍保持稳定。原位调制激发光谱(MES)光谱还证实Au团簇是CO氧化的活性位点,突出了原子级精确的Au25纳米团簇在极低温度下作为主要活性位点的潜力。
参考文献
Xianwei Wang, et al, Very Low Temperature CO Oxidation over Atomically Precise Au25 Nanoclusters on MnO2, J. Am. Chem. Soc., 2023
DOI: 10.1021/jacs.3c06372
https://doi.org/10.1021/jacs.3c06372