通过光催化还原CO₂制备高附加值多碳有机分子是符合绿色能源进行可持续制备化学品，但是通常光催化还原CO₂的反应效率难以令人满意。这是因为催化剂的结构和催化反应的过程非常复杂，导致如何理性设计催化剂结构和优化催化活性非常困难。

有鉴于此，东南大学王金兰、凌崇益等使用相关报道发现的能够在CO₂催化反应表现优异C₃H₈选择性的结构明确的Cu-TiO₂光催化剂，研究反应机理并基于反应机理设计CO₂光催化剂。

主要内容

（1）

在反应机理研究中发现CO₂光催化还原反应能够选择性生成C₃H₈的三个关键因素，从而确保催化剂能够持久工作。三个关键因素是：通过双重氧空穴位点（V_di-O）实现选择性，C-C偶联的催化活性，氧空穴V_di-O的恢复。而且，V_di-O位点的形成/恢复以及C-C偶联反应之间具有负相关。

（2）

基于机理研究结果，设计具有两个相邻Cu原子掺杂的TiO₂（Cu-Cu-TiO₂），从而增强光催化还原CO₂生成C₃H₈的选择性。提出一个非常简单的描述符（N_μ，有效d电子数目），能够用于理解不同催化剂的催化活性区别。这项研究有助于理解金属氧化物光催化剂的“结构-性能”规律，有助于理性设计高性能的CO₂还原光催化剂。

参考文献

Chunjin Ren, Qiang Li, Chongyi Ling*, and Jinlan Wang*, Mechanism-Guided Design of Photocatalysts for CO₂ Reduction toward Multicarbon Products, J. Am. Chem. Soc. 2023

DOI: 10.1021/jacs.3c11972

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.3c11972