ACS Catal:调控Pd1/CeO2的局部环境增强甲烷燃烧催化活性
纳米技术 纳米 2023-12-14

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减少甲烷的排放对于缓解全球变暖问题至关重要。与此同时,开发高效的甲烷低温燃烧催化剂具有重要的意义。担载于基底上的单原子催化剂(SAC)在这方面得到非常大的关注。但是,如何得到长期稳定性和活动的单原子催化剂具有挑战性。

有鉴于此,华盛顿州立大学王勇、浙江工业大学田金树等提出了一种通过使用热冲击合成(Pd1/CeO2-TS)来制备高活性和热稳定的Pd1/CeO2催化剂的方法。

主要内容

(1)

通过Pd2+离子在超快速的热冲击方式合成Pd1/CeO2,从而控制Pd单原子的局部环境,使得催化剂形成独特电子结构和单原子几何结构。与通过原子捕获形成的单原子Pd1/CeO2催化剂(Pd1/CeO2-AT)相比,Pd1/CeO2-TS对甲烷燃烧表现出改善的活性,TOF和对水热稳定性提高了接近20倍。

(2)

作者发现催化活性的增加是因为在CeO2基底上形成配位不饱和Pd–O物种和表面羟基。这些作用增强氧的反应活性,降低了C–H键活化的能垒,提高了催化性能。


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参考文献

Jinshu Tian*, Ru Kong, Zhi Wang, Ling Fang, Tianyao He, Dong Jiang, Honggen Peng, Tulai Sun, Yihan Zhu, and Yong Wang*, Enhancing Methane Combustion Activity by Modulating the Local Environment of Pd Single Atoms in Pd1/CeO2 Catalysts,

DOI: 10.1021/acscatal.3c02167

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.3c02167


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