新加坡国立大学ACS Catal:Cu表面修饰四丁基氨阳离子增强电催化还原CO的C2+选择性
纳米技术 纳米 2023-12-16

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Cu催化剂的表面功能化设计能够通过抑制竞争性的制氢反应,并且增加电极附近CO2浓度,从而增强电催化还原CO2制备C2+产物的性能。

有鉴于此,新加坡国立大学Boon Siang Yeo等对这种方法进行拓展,发展了表面功能化修饰的催化剂,在CO电催化还原反应表现对C2+具有非常高的催化活性和选择性。

主要内容

(1)

将Cu氧化处理的催化剂修饰四丁基氨阳离子(TBA+),从而在-0.65 V过电势的CO电催化还原生成C2+的法拉第效率达到78 %(jC2+=-765 mA cm-2),其中乙烯的法拉第效率达到40 %。没有修饰TBA+阳离子的Cu催化剂C2+的法拉第效率仅为60 %,其中乙烯的法拉第效率仅为27 %。

(2)

通过不同CO压力的对比实验、原位Raman光谱、使用其他表面活性剂分子等方式,对催化剂能够调控产物分布的机理进行研究。结果显示当催化剂含有TBA+阳离子,CO电催化还原能够更好的生成乙烯,作者认为这是因为CO电催化还原的性能并且增强乙烯产量,而非起到抑制HER的作用。通过优化TBA+阳离子的担载量,Cu催化剂能够在合适的电势的乙烯部分电流密度(jC2H4=-694 mA cm-2)高于-1 A cm-2的电流密度。


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参考文献

Mavis Pei Lin Kang, Haibin Ma, Ramesha Ganganahalli, and Boon Siang Yeo*, Surfactant-Enhanced Formation of Ethylene from Carbon Monoxide Electroreduction on Copper Catalysts, ACS Catal. 2024, 14, 116–123

DOI: 10.1021/acscatal.3c03576

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.3c03576


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