具有高杨氏模量的隔膜可以避免大尺寸枝晶的危害，但调节锂（Li）在隔膜/阳极界面的化学行为可以有效消除枝晶问题。近日，上海交通大学Zhang Xinhai、Yan Xuzhou、Liang Zheng将具有精确氮（N）功能设计的聚亚胺气凝胶（PIA）用作锂金属电池中的功能隔膜，以促进均匀的锂成核并抑制枝晶生长。
本文要点：
1) PIA分子结构中的亚胺（N1）和质子化叔胺（N2）位点的电子云密度（ECD）分布显著不同。具有较高ECD的N1位点和具有较低ECD的N2位点分别倾向于通过静电相互作用吸引和排斥Li+。PIA隔膜的这种协同效应加速了界面Li+在Li阳极上的扩散，以维持均匀的二维Li成核行为。同时，PIA隔膜的纳米通道具有对电解质的高亲和力，并为Li电镀/剥离带来均匀的Li+通量。
2) 在常规碳酸盐电解质中，PIA隔膜有效抑制了枝晶，并且具有PIA隔膜的锂金属电池具有高库仑效率和稳定的高速循环。这些发现表明，特殊的化学结构设计和分级孔隙结合可以使隔膜影响界面Li的成核行为。
Luoyi Ding et.al A polyimine aerogel separator with electron cloud design to boost Li-ion transport for stable Li metal batteries PNAS 2023
https://doi.org/10.1073/pnas.2314264120
