ZnZrO_x是常用的CO₂加氢生成甲醇催化剂，人们虽然知道催化位点的特点与不同组分的电子相互作用有关，但是Zn和Zr的电子相互作用并不清楚。

有鉴于此，太原理工大学李聪明、班红艳、中国科学院山西煤炭化学研究所李磊等研究Zn和Zr之间的电子相互作用对于ZnZrO_x催化性能的影响。通过XPS和DFT理论计算，发现Zr和Zn之间发生Zr向Zn转移电子的相互作用，因此形成富电子Zn位点。

本文要点

（1）

通过H₂-TPD，丙烯加氢催化反应，H₂-D₂交换实验，原位DRIFT，固态¹H NMR等表征技术，说明Zr向Zn电子转移有助于加快H₂分子解离生成负氢，应该是由于电子富集的Zn位点。这种电子转移效应能够促进CO₂吸附以双齿形式吸附碳酸根和碳酸氢根，而且能够增强碳酸根和碳酸氢根加氢生成甲酸和甲氧基。实验结果说明，由于Zr向Zn的电子转移有助于增强CO₂加氢生成甲醇的选择性和甲醇产率，这种电子相互作用有助于增强CO₂加氢生成甲醇。

（2）

这项研究说明催化活性位点的电子相互作用对于CO₂加氢催化反应的重要作用，有助于对催化剂进行理性设计和优化。

参考文献

Xiaoyue Wang, Zhengyang Yao, Xiaohong Guo, Zhiqiang Yan, Hongyan Ban*, Pengfei Wang, Ruwei Yao, Lei Li*, and Congming Li*, Modulating Electronic Interaction over Zr–ZnO Catalysts to Enhance CO₂ Hydrogenation to Methanol, ACS Catal. 2024, 14, 508–521

DOI: 10.1021/acscatal.3c05524

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.3c05524