强金属-载体相互作用（SMSI）因其在稳定活性金属和调节催化性能方面的重要性而在多相催化中得到了广泛的研究，但SMSI的起源尚未完全揭示。

在此，北京化工大学Yusen Yang，Min Wei，北京科技大学邢献然教授，北京大学马丁教授通过使用Pt/CeO₂作为模型催化剂，报道了Pt和CeO₂(110)平面之间界面的嵌入结构，其中Pt团簇(∼1.6nm)嵌入到二氧化铈晶格中3−4个原子内层。相比之下，CeO₂(100)载体中不存在这种现象。

文章要点

1）独特的几何结构作为有效的激励因素，引发了从Pt团簇到CeO₂(110)载体的更显着的电子转移，并伴随着界面结构(Pt^δ+−O_v−Ce³⁺)的形成，这对于稳定Pt纳米团簇起着至关重要的作用。

2）基于实验研究和理论计算的综合研究证实，界面位点是水煤气变换反应（WGSR）的内在活性中心，具有中等强度的CO活化吸附和大大降低的H₂O解离能垒，解释了Pt/CeO₂(110)具有显着的催化活性（250 °C时反应速率为15.76 mol_CO g_Pt^-1 h⁻¹，周转频率值为2.19 s^-1）。此外，Pt/CeO₂(110)催化剂在120小时的运行测试中表现出显着的耐久性，远远优于Pt/CeO₂(100)催化剂，这说明了这种嵌入结构在提高催化剂稳定性方面的优势。

参考文献

Jun Yu, et al, Highly Stable Pt/CeO2 Catalyst with Embedding Structure toward Water−Gas Shift Reaction, J. Am. Chem. Soc., 2023

DOI: 10.1021/jacs.3c12061

https://doi.org/10.1021/jacs.3c12061