四氟甲烷(CF4)是最简单的全氟碳化合物,由于其强大的红外辐射吸附能力,导致其是一种永久有效的温室气体。高度对称和稳定的C–F键结构使其活化成为一个巨大的挑战。近日,中南大学Liu Min利用质子化硫酸盐(-HSO4)修饰的Al2O3@ZrO2(S-Al2O3@ZrO2)催化剂有效活化C–F键,导致高效地CF4分解。
本文要点:
1) 通过结合原位红外光谱测试和密度函数理论模拟,作者证明了引入的–HSO4质子供体比羟基(–OH)质子供体对C–F键具有更强的相互作用,可以有效地拉伸C–F键并对其进行活化。
2) 因此,S-Al2O3@ZrO2催化剂在580°C的低温下实现了100%的CF4分解,周转频率比未经-HSO4改性的Al2O3@ZrO2催化剂高8.3倍。该工作为在低温下实现有效的C–F键活化以分解CF4铺平了道路。
Yingkang Chen et.al Promoting C–F bond activation via proton donor for CF4 decomposition PNAS 2023
DOI: 10.1073/pnas.2312480120
https://doi.org/10.1073/pnas.2312480120