甲烷(CH4)氧化为增值化学品是非常具有挑战性的,因为CH4在环境条件下具有高度惰性的化学性质,并且在升高的温度和压力下容易过度氧化为二氧化碳(CO2)或一氧化碳(CO)。针对这一挑战,复旦大学Zheng Gengfeng、Han Qing通过使用具有掺杂铈(Ce)的氧化锌(ZnO)光催化剂证明了不对称Ce−O−Zn位点可实现CH4和CO2光催化偶联制备乙醇
本文要点:
1) 在光照下,CO2吸附在Ce原子上并被光还原为CO,CH4被Zn原子捕获并被光氧化为CH3OOH。Ce和Zn原子在Ce─O─Zn位点上的紧密接触允许其进一步将CO和CH3OH偶联生成乙醇。
2) 在没有额外的氧气(O2)氧化剂或牺牲剂的情况下,乙醇的生产速率达到580µmol g−1 h−1。该工作通过不对称反应位点将两种温室气体转化为增值化学品,并促进了CH4和CO2利用的发展。
Shuya Hao et.al Photocatalytic Coupling of CH4 and CO2 to Ethanol on Asymmetric Ce−O−Zn Sites Adv. Functional Mater. 2023
DOI: 10.1002/adfm.202314118
https://doi.org/10.1002/adfm.202314118