二氧化碳还原反应(CO2RR)提供了将二氧化碳转化为所需产品的有效途径,但由于二氧化碳损失和再生造成的巨大能源成本,极大地阻碍了其商业化。在含有碱性阳离子的酸性条件下进行 CO2RR 可能会解决这个问题,但在高电流密度下仍然会导致碳酸氢盐沉积,从而损害当今酸供给膜电极组件中的产品法拉第效率 (FE)。
近日,苏州大学Yanguang Li,Yuhang Wang通过静电相互作用成功制备了阳离子固定化的PDDA-GO修饰层。
文章要点
1)研究人员通过优化改性层的厚度(~0.6 µm)和成分比(PDDA:GO = 1:2),证明了在电流下>85%的CO FE、93%的CE和35%的EE酸供给 MEA 中的密度为 100 mA cm-2,电压为 3.5 V。
2)下一步,将改性银催化剂应用于纯水供给的 MEA,并在 3.5 V 和 40 oC 下实现了 70% CO FE 和 ~94% CE。
3)该策略也可以应用于铜催化剂,通过调整界面电荷密度和选择更合适的官能团(例如咪唑和吡啶)来实现优异的性能。
4)最后,利用固定化阳离子的策略还为研究酸性CO2RR的界面性能相互关系提供了新思路。
参考文献
Jia Fan, et al, Immobilized Tetraalkylammonium Cations Enable Metal-free CO2 Electroreduction in Acid and Pure Water, Angew. Chem. Int. Ed. 2024, e202317828
DOI: 10.1002/anie.202317828
https://doi.org/10.1002/anie.202317828