电化学法将硝酸盐转化为氨是去除水中硝酸盐污染物的一种方法。结果表明,铜钴协同效应对合成氨具有良好的催化性能。然而,很少有研究集中在高熵氧化物中的这种效应。
在这里,A*STAR的Zhi Wei She,Jia Zhang,南洋理工大学Zhichuan J. Xu报道了自旋相关的铜-钴协同效应在高熵氧化物Mg0.2Co0.2Ni0.2Cu0.2Zn0.2O电化学硝酸盐转化为氨反应中的作用。相比之下,锂掺杂的镁钴镍铜氧化锌表现出较差的性能。
文章要点
1)通过对电子结构的关联,研究人员发现Co的自旋态对铜-钴协同产氨效应起着至关重要的作用。
2)在Mg0.2Co0.2Ni0.2Cu0.2Zn0.2O中,具有高自旋Co的Cu-Co对可以促进氨气的生成,而Li掺杂的MgCoNiCuZnO中的低自旋Co降低了铜-钴的协同作用。
这些发现为利用内部的协同效应和自旋态进行选择性催化提供了重要的启示。指出了氨合成中电催化和热催化的磁效应的共性。
参考文献
Sun, S., Dai, C., Zhao, P. et al. Spin-related Cu-Co pair to increase electrochemical ammonia generation on high-entropy oxides. Nat Commun 15, 260 (2024).
DOI:10.1038/s41467-023-44587-z
https://doi.org/10.1038/s41467-023-44587-z