提高电化学二氧化碳还原多碳产物(C2+)的选择性是一个重要且极具挑战性的课题。
在这项工作中,阿德莱德大学Yan Jiao提出并验证了一种有效的策略,通过在电解质中引入阳离子(Na+)和非质子溶剂(DMSO)之间的协同效应来提高铜电极上的C2+选择性。
文章要点
1)基于恒电位从头算分子动力学模拟,研究人员首先揭示了Na+促进C-C耦合,同时通过减少电极附近的水网络连接来抑制CH3OH/CH4产物。此外,通过引入非质子溶剂DMSO进一步降低了水网络的连通性,从而抑制了C1的产生和析氢反应,同时对*OCCO*氢化的影响最小。增强C2选择性的协同效应也通过电化学测量得到了实验验证。
2)结果表明,与纯NaHCO3相比,NaHCO3和DMSO混合电解质下C2的法拉第效率在50 mA/cm2下从9.3%提高到57%,可以显着增强C2产物的选择性。因此,该发现提供了一种有效的基于电解质的策略,通过调节电极-电解质界面的微环境来调节CO2RR选择性。
参考文献
Xiaowan Bai, et al, Accelerating the Reaction Kinetics of CO2 Reduction to MultiCarbon Products by Synergistic Effect between Cation and Aprotic Solvent on Copper Electrodes, Angew. Chem. Int. Ed. 2024, e202317512
DOI: 10.1002/anie.202317512
https://doi.org/10.1002/anie.202317512