在酸性介质中进行的CO₂电还原(CO₂R)避免了中性/碱性电解槽中碳酸盐形成和CO₂交叉的问题。碱金属阳离子被普遍认为是酸性CO₂R不可或缺的组成部分，但它们不可避免地会导致盐沉淀的问题。因此，需要在纯酸中实现无碱阳离子的CO₂R。然而，在没有碱金属阳离子的情况下，通过催化剂本身在酸性界面稳定*CO₂中间体是一个挑战。

在此，南京大学朱嘉教授首次证明了碳纳米管负载的分子分散钴酞菁（CoPc@CNT）催化剂为Co单原子活性位点提供了能量局域d态，以增强吸附质与表面的相互作用，从而使*CO₂中间体在酸性条件下稳定。

文章要点

1）研究人员在流通池中实现了纯酸中CO₂转化为CO，法拉第效率为60%（pH=2）。此外，CO₂在阳离子交换膜电极组件中成功转化，法拉第效率为73%。

2）对于CoPc@CNT，与碱性条件相比，酸性条件还可以促进CO₂R的内在活性，因为电位限制步骤*CO₂到*COOH取决于pH值。

这项工作为反应中间体的稳定提供了新的认识，并促进了酸性CO₂R催化剂和装置的设计。

参考文献

Shijia Feng, et al, Stabilizing *CO₂ Intermediates at the Acidic Interface using Molecularly Dispersed Cobalt Phthalocyanine as Catalysts for CO₂ Reduction, Angew. Chem. Int. Ed. 2024, e202317942

DOI: 10.1002/anie.202317942

https://doi.org/10.1002/anie.202317942