李灿院士Angew:ZnZrOx/SSZ-13催化CO2加氢制备烯烃
纳米技术 纳米 2024-01-06

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CO2转化为烯烃是实现碳中和的理想路线,但是如何选择性加氢制备单一种类的烯烃,并且避免生成CH4非常困难。

有鉴于此,中国科学院大连化物所李灿院士、王集杰等发展了ZnZrOx/SSZ-13串联催化剂,能够将CO2选择性加氢制备烯烃。

本文要点:

(1)

ZnZrOx/SSZ-13串联催化剂能够选择性的生成C2=-C4=,选择性达到89.4 %,其中丙烯的选择性达到52 %。同时产物中的CH4选择性仅为2 %,而且未发现明显的催化剂失活。

(2)

我们研究发现SSZ-13中单独的酸性合适的Brønsted酸位点能够将ZnZrOx生成的中间体物种快速的催化转化,因此增强串联反应的动力学,避免生成烷烃产物,改善烯烃的选择性。此外,SSZ-13酸性比较弱的BAS位点能够将中间体转化为含有4-6个甲基的芳烃,从而实现芳烃催化循环。因此当提高Si/Al的比例能够提高丙烯的选择性。

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参考文献

Siyu Chen, Jiachen Wang, Zhendong Feng, Yiming Jiang, Hanwen Hu, Yuanzhi Qu, Shan Tang, Zelong Li, Jiaxu Liu, Jijie Wang, Can Li, Hydrogenation of CO2 to Light Olefins over ZnZrOx/SSZ-13, Angew. Chem. Int. Ed. 2024

DOI: 10.1002/anie.202316874

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202316874


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