可再生电力驱动的电催化二氧化碳还原反应(CO2RR)是一种很有前景的碳中和解决方案,主要产生简单的碳产品。从二氧化碳和氮物种生产更有价值的碳氮化学品具有重要意义。然而,共同还原CO2和NO3/NO2生成醛肟(电催化C-N偶联过程中的重要中间体)具有挑战性。
在此,天津大学Xinbin Ma,Sheng Zhang首次报道了在碱性条件下通过气体扩散电极在铜催化剂上成功地将CO2和NO2电化学转化为乙酰胺。
文章要点
1)操作光谱电化学表征和DFT计算表明,乙醛和羟胺被确定为关键中间体,经过亲核加成反应生成乙醛肟,然后脱水生成乙腈,然后在高度局部碱性环境和电场下水解生成乙酰胺。
2)研究人员成功将上述机理推广到苯乙酰胺的形成。因此,这项研究提供了一种从二氧化碳和废水中合成高价值酰胺的新策略。
参考文献
Siyu Kuang, et al, Acetamide Electrosynthesis from CO2 and Nitrite in Water, Angew. Chem. Int. Ed. 2024, e202316772
DOI: 10.1002/anie.202316772
https://doi.org/10.1002/anie.202316772