缺乏能够同时获得高电流密度和法拉第效率的催化剂，这对生物基醇和乙醛电氧化的广泛实施构成了巨大的障碍。
为了解决动力学挑战，中国人民大学Tiancheng Mu，北京林业大学Zhimin Xue提出了一种转移介体策略，以加速生物基醇和醛在Ni(OH)2表面脱氢过程中的质子耦合电子转移。
文章要点
1）以5-羟甲基呋喃(HMF)为例，通过密度泛函理论计算，通过DFT计算，磷酸盐嵌入在Ni(OH)2上可以延长HMF分子上的O-H键，促进其断裂。结合Ru对Ni(OH)2的带隙修饰，HMF脱氢过程的能垒在理论上大大降低。
2）实验表明，PO4/Ru-Ni(OH)2/nF的催化性能远高于Ni(OH)2/nF，在1.45V的电位下，电流密度可达1000 mA cm-2以上，FDCA的选择性(98%)和法拉第效率(97%)均较高。
3）表征和原位实验表明，Ru对PO4/Ru-Ni(OH)2/Nf表面的带隙有调制作用，加速了质子耦合电子转移过程，与理论计算一致。
本工作提出了改善电化学性能的原创性概念，并进行了实验验证，为今后科学设计生物基醇和乙醛电氧化催化剂提供了新的思路。
参考文献
Zhaohui Yang, et al, Proton Transfer Mediator Boosting the Current Density of Biomass Electrooxidation to Ampere-Level, Energy Environ. Sci., 2024
DOI: 10.1039/D3EE04543A.
