如何改善甲烷氧化偶联反应生成乙烯/乙烷的选择性从而达到商业化的需求是个巨大挑战。由于人们对于甲烷氧化反应机理并不清楚，而且甲烷氧化偶联反应十分复杂，因此严重阻碍甲烷氧化偶联催化反应的进一步改善。

有鉴于此，中国石油大学姜桂元、莱布尼茨催化研究所Evgenii V. Kondratenko等报道使用N₂O作为氧化剂，在700 ℃以修饰助剂的Gd₂O₃催化剂，在甲烷转化率为11 %时产物的C2选择性达到90 %。

主要内容

（1）

通过动力学研究说明吸附氧物种以及吸附氧与催化剂的结合强度是导致催化反应生成碳氧化物副产物的关键。通过金属氧化物助剂(promoter)能够控制吸附氧物种的性质以及吸附氧物种与催化剂的结合强度。

（2）

研究发现Ba，Na，Sr能够用于改善Ga₂O₃的催化活性，增强N₂O产生的吸附氧物种的结合强度，并且阻碍单原子氧物种复合生成双原子氧物种（双原子氧物种能够将CH₄直接转化为碳氧化物）。单原子氧物种在CH₄转化为C₂H₆的过程中表现更高的选择性。这项研究说明调控氧物种有助于控制产物的选择性，有助于设计甲烷氧化偶联催化剂。

参考文献

Kai Wu, Anna Zanina, Vita A. Kondratenko, Lin Xu, Jianshu Li, Juan Chen, Henrik Lund, Stephan Bartling, Yuming Li, Guiyuan Jiang, Evgenii V. Kondratenko, Fundamentals of Unanticipated Efficiency of Gd₂O₃-based Catalysts in Oxidative Coupling of Methane, Angew. Chem. Int. Ed. 2024

DOI: 10.1002/anie.202319192

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/anie.202319192