巩金龙Nature Commun:电催化还原CO生成C2+的反应决速步
纳米技术 纳米 2024-01-31

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电催化还原CO是能够使用可再生能源制备燃料和化学品的一种具有前景的技术,但是人们对于电催化还原CO的机理并不清楚。CO电催化还原机理的主要争议是反应通过C-C偶联反应还是CO加氢反应生成多碳产物。

有鉴于此,天津大学巩金龙、丹麦技术大学Brian Seger报道实验分析电催化还原CO的反应决速步骤,并且通过研究pH的关系、动力学同位素效应、CO压力对生成多碳产物的影响。

本文要点:

(1)

研究结果显示,即使当pH或电解液氘代情况变化时,产生的多碳产物是不变的。我们通过CO分压与理论计算,说明电催化还原CO的决速步骤是*CO-*CO偶联反应。本文研究结果说明两个*CO之间的二聚是生成多碳产物的决速步骤。当考察市售Cu纳米粒子和Cu氧化物的电催化反应,同样发现催化决速步骤包括*CO之间的偶联。

(2)

本文研究结果有助于改善电催化还原CO生成多碳产物的反应动力学,并且为改善电催化还原CO生成多碳产物提供理论基础。

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参考文献

Deng, W., Zhang, P., Qiao, Y. et al. Unraveling the rate-determining step of C2+ products during electrochemical CO reduction. Nat Commun 15, 892 (2024)

DOI: 10.1038/s41467-024-45230-1

https://www.nature.com/articles/s41467-024-45230-1


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