非均相芬顿反应是确保水安全最可靠的技术之一，但目前面临着Fe(III)还原缓慢、有机矿化化学品投入过多以及不良碳排放的挑战。目前提高芬顿反应催化性能的努力主要集中在如何加速Fe(III)的还原，而污染物的降解步骤往往被忽视。

在这里，南京理工大学Jieshu Qian，南京大学Bingcai Pan报道了一种纳米限制策略，通过使用石墨烯气凝胶（GA）来支持UiO-66-NH₂-（Zr）结合原子Fe（III），这改变了苯酚去除过程中的碳转移路线，从动力学上有利的开环路线改变为热力学上有利的路线优先选择的低聚路线。

文章要点

1）GA 纳米限制通过富集还原中间体有利于 Fe(III) 还原，并且比无限制类似物更快地去除苯酚（就一级速率常数而言是 208 倍），并且高效去除总有机碳，即 92.2 ± 60 分钟内为 3.7% 与 3.6 ± 0.3%。

2）此外，与均质Fe²⁺+H₂O₂体系中的矿化路线相比，该低聚路线可减少苯酚去除氧化剂消耗95%以上，碳排放减少77.9%。

研究结果可能会升级芬顿反应的监管工具包，并为去除水污染物提供替代碳转移途径。

参考文献

Zhang, X., Tang, J., Wang, L. et al. Nanoconfinement-triggered oligomerization pathway for efficient removal of phenolic pollutants via a Fenton-like reaction. Nat Commun 15, 917 (2024).

DOI：10.1038/s41467-024-45106-4

https://doi.org/10.1038/s41467-024-45106-4