高能量密度锂(Li)金属电池的应用需要高电化学可逆性;然而,不活泼的Li形成和SEI(固体电解质界面)不稳定性引起的电解质消耗导致低库仑效率(CE)。近日,阿贡实验室Li Jiantao、Khalil Amine、厦门大学Peng Dongliang、Xie Qingshui、浙江大学Lu Jun研究了异质界面氧化还原化学与电化学转化可逆性之间的关系。
本文要点:
1) 研究表明,异质界面处较低的氧化还原电位有助于提高CE,而CE的这种增强主要是由于氧化还原化学对Li沉积行为的调节,而不是SEI膜的形成。低氧化电位有利于剥离Li后形成具有高度电化学结合特征的表面,而低还原电位可以在随后的Li电镀过程中很好地保持结合能力,这两者都使Li沉积均匀化,从而优化CE。
2) 此外,具有超低氧化还原电位的镁使锂金属阳极的CE显著提高(99.6%),并在3.0 mA cm−2下稳定循环700次。该工作深入了解了用于高度可逆金属电池负极的异质界面设计原理。
Liang Lin et.al Design principles of heterointerfacial redox chemistry for highly reversible lithium metal anode PNAS 2024
DOI: 10.1073/pnas.2315871121
https://doi.org/10.1073/pnas.2315871121