要实现循环碳经济并最大限度地减少环境问题,需要利用二氧化碳的新概念。为了实现这些目标,光催化、电催化、热催化和生物催化是实现这一目标的关键工具,特别是在水溶液中。然而,在水中有效运行的催化系统却很少。
在这里,格赖夫斯瓦尔德大学Uwe T. Bornscheuer, 莱布尼茨催化研究所Matthias Beller, Uwe T. Bornscheuer提出了基于潜在二氧化碳结合位点和后续突变的结构分析来鉴定适合二氧化碳还原的酶的一般策略。
文章要点
1)在钌光敏剂和抗坏血酸钠存在的情况下,来自枯草芽孢杆菌 (BsPAD) 的酚酸脱羧酶可选择性地促进水相光催化 CO2 还原为一氧化碳。
通过 BsPAD 的工程变体,TON 高达 978,选择性高达 93%(有利于生成所需的 CO,而不是生成 H2)。
2)BsPAD 活性位点区域的突变进一步提高了 CO 生成的周转数。这也表明电子转移是速率限制的并且通过多步隧道发生。
这种方法的通用性通过使用其他八种酶得到了证明,所有酶都显示出所需的活性,强调了一系列蛋白质能够光催化二氧化碳还原。
参考文献
Henrik Terholsen, et al, Photocatalytic CO2 Reduction Using CO2-Binding Enzymes, Angew. Chem. Int. Ed. 2024, e202319313
DOI: 10.1002/anie.202319313
https://doi.org/10.1002/anie.202319313