设计廉价、稳定、高效的电催化剂将二氧化碳选择性还原为乙醇，是将温室气体转化为增值产品的绿色可持续方法。在此，,印度班加罗尔贾瓦哈拉尔尼赫鲁先进科学研究中心Tapas Kumar Maji报道了一种氧化还原活性共价有机框架（COF）TAPA-OPE的设计和合成，该框架通过三氨基三苯胺（TAPA）和基于低聚（对苯乙炔）（OPE）的二醛缩合而获得。

本文要点：

1) 由于存在合适的金属螯合位点，TAPA-OPE被用于Co²⁺的共价接枝（Co-TAPA-OPE），这已通过EXAFS、HAADF-STEM和XPS研究证实。Co-TPA-OPE作为稳定的单原子催化剂，可在-0.67 V下将CO₂选择性还原为乙醇，相应的法拉第效率（FE）为66.8%。。

2)原位XAS研究表明，在电催化还原过程中，单个Co位点会瞬间改变其氧化态和配位环境。此外，作者还进行了原位FTIR研究，以跟踪CO₂还原反应（CO₂RR）过程中的中间体，这有助于通过密度泛函理论（DFT）阐明反应机理。

参考文献：

Ashish Singh et.al Atomically Dispersed Co2+ in a Redox-Active COF for Electrochemical CO₂ Reduction to Ethanol: Unravelling Mechanistic Insight through Operando Studies EES 2024

DOI: 10.1039/D3EE02946H

https://doi.org/10.1039/D3EE02946H