具有充分原子利用率和明确的位点结构的原子分散金属催化剂对于各种催化反应具有广阔的前景。然而,单一金属位点限制了大多数反应的综合反应性能。
在这里,江南大学Xiaohao Liu展示了一种光诱导邻沉积策略,用于在In2O3上精确合成双原子Ir1Pd1,应用于CO2加氢生成甲醇。
文章要点
1)双原子位点之间的邻近协同作用使CO2转化率(10.5%)和甲醇选择性(97%)显着提升,并且100小时运行稳定性良好。它导致甲醇时空产率破纪录(187.1 gMeOH gmetal-1 hour-1)。
2)促进作用主要源于Ir位点上更强的CO2吸附以及Pd位点的H溢出的帮助,从而导致*HCOO途径的能垒较低。经证实,这种协同效应强烈依赖于埃尺度的双位点距离,这归因于随着Pd-Ir距离的增加,*H溢出变弱以及从Pd-Ir位点的电子转移减少。平均双位点距离是通过我们首次提出的光电模型来评估的。
因此,本研究引入了精确合成同核/异核双原子催化剂的开创性策略,以通过双原子协同催化促进所需的反应路线。
参考文献
Jie Chen, et al, Photoinduced Precise Synthesis of Diatomic Ir1Pd1-In2O3 for CO2 Hydrogenation to Methanol via Angstrom-Scale-Distance Dependent Synergistic Catalysis, Angew. Chem. Int. Ed. 2024, e202401168
DOI: 10.1002/anie.202401168
https://doi.org/10.1002/anie.202401168