开发用于直接乙二醇(EG)燃料电池中乙二醇(EG)完全氧化的高效电催化剂对于保持更高的能源效率具有决定性的重要性。尽管取得了一些成就,但他们的进展,特别是对完整氧化C1产物的电催化选择性,明显慢于预期。
在这项工作中,四川大学Ben Liu,吉林大学Zhen-An Qiao开发了一种简便的水相合成Ir掺杂CuPd单晶介孔纳米四面体(Ir-CuPd SMTs)作为高性能电催化剂,用于促进碱性EG氧化反应(EGOR)电催化中C-C键的氧化裂解。
文章要点
1)该合成依赖于在环境条件下以十六烷基三甲基氯化铵作为中孔形成表面活性剂和额外的Br-作为面选择剂对Ir、Cu和Pd前体进行精确还原/核结和外延生长。
2)该产品具有由明确的(111)面包围的凹形纳米四面体形态、从中心辐射的单晶和介孔结构以及均匀的元素组成,没有任何相分离。Ir-CuPd SMTs显着增强了电催化活性、优异的稳定性以及C1产物对碱性EGOR电催化的优异选择性。
3)详细的机理研究表明,性能的改进来自结构和成分的协同作用,它在动力学上加速了电子/反应物在穿透介孔活性位点内的传输,并促进了EG高能垒C-C键的氧化裂解,得到所需的C1产物。更有趣的是,Ir-CuPdSMT在阳极EGOR和阴极硝酸盐还原的耦合电催化中表现良好,凸显了其作为双功能电催化剂在各种应用中的巨大潜力。
参考文献
Hao Lv, et al, Ir-Doped CuPd Single-Crystalline mesoporous Nanotetrahedrons for Ethylene Glycol Oxidation Electrocatalysis: Enhanced Selective Cleavage of C—C Bond, Angew. Chem. Int. Ed. 2024, e202400281
DOI: 10.1002/anie.202400281
https://doi.org/10.1002/anie.202400281