用传统的合成方法来解开纳米颗粒的接近度和尺寸对热催化性能的影响是具有挑战性的。有鉴于此,哈佛大学Joanna Aizenberg等采用模块化树莓胶体模板法来调节PdAu合金纳米颗粒的平均颗粒间距离,同时保留所有其他物理化学特性,包括纳米颗粒尺寸。
本文要点
(1)
通过控制金属负载和预先形成的纳米颗粒在3D大孔SiO2载体中的分布,测试苯甲醛氢化为苯甲醇/甲苯作为探针反应,发现增加颗粒的间距(从12到21 nm)显著提高苯甲醇的选择性(从54%到99%),同时催化活性未见明显降低。
(2)
使用电子断层扫描表征、反应动力学和理论计算模拟,发现改变纳米颗粒的间距能够调节活性位点的苄醇局部浓度,影响苄醇在催化位点的再次吸附,因此增强氢化生成甲苯。研究结果说明纳米粒子的邻近效应能够调控中间体的吸附,控制催化性能。
参考文献
Lim, K.R.G., Kaiser, S.K., Wu, H. et al. Nanoparticle proximity controls selectivity in benzaldehyde hydrogenation. Nat Catal (2024)
DOI: 10.1038/s41929-023-01104-1
https://www.nature.com/articles/s41929-023-01104-1