就污染物而言,电催化硝酸盐还原为氨是一种有前途的方法。铜基催化剂由于其对*NO3的良好吸附作用,在硝酸盐还原方面具有领先优势。然而,Cu表面活性氢(*H)的形成困难且不充分,导致副产物NO2-大量产生。
近日,天津大学于一夫教授,Yuting Wang通过硝酸盐电还原的电化学转换策略设计并制备了硫掺杂的铜纳米棒阵列(Cu-S NAs)。
文章要点
1)与可逆氢电极(RHE)相比,在最佳-0.6 V条件下,Cu-SNAs的氨法拉第效率(FE)显着提高(98.3%),亚硝酸盐法拉第效率显着降低(1.4%)。与对应的Cu NAs(FENH3:70.4%,FENO2-:18.8%)的结果相同。
2)电化学原位表征和理论计算的综合结果表明,Cu-S NAs上NO3--to-NH3选择性的增强可归因于硝酸盐电还原过程中优化的氢亲和力和明显降低的氢化能垒,特别是对于NO2*至NO2H*的转化。
参考文献
Yue Xu, et al, Sulphur-Boosted Active Hydrogen on Copper for Enhanced Electrocatalytic Nitrate-to-Ammonia Selectivity, Angew. Chem. Int. Ed. 2024, e202400289
https://doi.org/10.1002/anie.202400289