铜基催化剂已被认为是电化学CO2还原反应中生成C2+产物的最有前途的候选者。催化剂中的缺陷工程是促进Cu上C-C偶联的广泛采用的策略。然而,尚未获得对缺陷结构与活性关系的全面理解。
近日,香港科技大学邵敏华教授,Shangqian Zhu,南方科技大学M. Danny Gu开发了不同相混合程度的铜基催化剂(单相:Cu2(OH)2CO3;双重混合:Cu2O+CuO;三重混合:Cu+Cu2O+CuO),为研究相间缺陷的作用提供了平台促进C-C耦合。
文章要点
1)随着相混合程度的增加,C2+的FE不断升高,特别是C2+醇。相混合程度最高的催化剂(由Cu、Cu2O和CuO混合,即三重混合)在C2+产物生成方面表现出优异的性能,在-1.7 V下的FE为81%。
2)结合反应后异位结构表征(包括X射线衍射(XRD)和X射线光电子能谱(XPS))和原位衰减全反射红外吸收光谱(ATR-IRAS)表明,催化剂具有更高的相混合程度可以导致表面Cu+含量较高,更容易活化CO2并在高过电势下保持*CO,从而促进C-C耦合。
参考文献
Yinuo Wang, et al, The Role of Phase Mixing Degree in Promoting C-C Coupling in Electrochemical CO2 Reduction Reaction on Cu-based Catalysts, Angew. Chem. Int. Ed. 2024, e202400952
https://doi.org/10.1002/anie.202400952