金属锌阳极上可靠的固体电解质界面(SEI)对于稳定的锌基水系电池至关重要。然而,不相容的锌离子还原过程、scilicet同时吸附(捕获)和Zn2+(H2O)6去溶剂化(排斥),给SEI设计带来了动力学和稳定性挑战。
在这里,复旦大学赵东元院士,Dongliang Chao展示了一种串联化学策略,可以解耦并加速内亥姆霍兹层Zn2+簇的并发吸附和去溶剂化过程。
文章要点
1)电化学组装的穿孔介孔SiO2界面相具有串联的亲水性-OH和疏水性-F基团,可作为Janus介孔加速剂,促进快速稳定的Zn2+还原反应。
2)结合原位电化学数字全息术、分子动力学模拟和光谱表征表明,-OH基团从本体电解质中捕获Zn2+簇,然后-F基团排斥溶剂化壳中的配位H2O分子,从而实现串联离子还原过程。
3)所得对称电池在4和10 mA cm−2的高电流密度下分别表现出超过8000和2000小时的可逆循环。串联化学的可行性在Zn//VO2和Zn//I2电池中得到了进一步证明,并且它可能适用于其他水性金属离子电池。
参考文献
Lipeng Wang, et al, Tandem Chemistry with Janus Mesopores Accelerator for Efficient Aqueous Batteries, J. Am. Chem. Soc., 2024
DOI: 10.1021/jacs.3c14019
https://doi.org/10.1021/jacs.3c14019