催化剂载体在催化反应中发挥着重要作用,暗示着明显的金属载体效应。沸石是多相催化剂的有利载体,但由于其电绝缘性质和严重的竞争性析氢反应(HER),它们在电催化二氧化碳还原反应中的应用迄今为止受到限制。
受理论预测的启发,华东理工大学Dianhua Liu,吉林师范大学Ming Feng,中科院大连化物所陈忠伟院士将锌离子植入Y型沸石的结构骨架中,策略性地定制了一个良好的电催化平台,该平台具有显着增强的电子传导性和强大的HER抑制能力,该平台将超细氧化镉纳米团簇作为客体物种纳入到Y型沸石的超级笼中。
文章要点
1)量身定制的12环窗框骨架锌对镉的金属带宽调节控制了底物-分子轨道混合的程度,增强了关键中间体*COOH的稳定性,同时削弱了CO中毒效应。此外,强烈的镉-锌相互作用会在 H+ 转化为 *H 的过程中对水解离产生相当大的热力学势垒,从而有效抑制竞争性 HER。
2)因此,研究人员实现了335 mA cm−2的工业级部分电流密度和97.1%的CO生产显着法拉第效率,并在工业相关电流密度下稳定保持法拉第效率超过90%超过120小时。
这项工作为定制导电沸石作为工业级二氧化碳电解的有利电催化载体提供了概念证明,并将显着增强基于导电沸石的电催化剂在各种电催化和能量转换应用中的适应性。
参考文献
Zhen Zhang, et al, Selective and Scalable CO2 Electrolysis Enabled by Conductive Zinc Ion-Implanted Zeolite-Supported Cadmium Oxide Nanoclusters, J. Am. Chem. Soc., 2024
DOI: 10.1021/jacs.4c01061
https://doi.org/10.1021/jacs.4c01061