由于竞争析氢反应（HER），实现高活性和高选择性对电化学N₂还原（eNRR）提出了巨大挑战。尽管基于密度泛函理论的计算可以确定高效eNRR电催化剂，但理论预测和实验观察之间存在显著差距。近日，阿德莱德大学Jiao Yan从三个角度全面分析了eNRR和HER在电极-电解质界面（EEI）上的动力学竞争：动力学N₂吸附、*N₂加氢和相应的电势依赖动力学。

本文要点：

1) 研究表明，在EEI处的N₂吸附在动力学上容易发生。在*N₂吸附后，随后的氢化受到电极电势的影响。在较低的过电位下，*N₂加氢比HER更容易。然而，在更高的过电位下，由于EEI处N₂的可用性有限，eNRR在动力学上处于不利地位，而HER动力学加速并最终占主导地位。

2) 因此，作者确定了不同催化剂的电化学eNRR电位窗口，并且提高EEI附近的N₂浓度是提高eNRR活性的关键。这些发现旨在为提高绿色氨合成效率的未来战略提供基础见解。

参考文献：

Lin Jiang et.al New Mechanistic Insights into Electrokinetic Competition Between Nitrogen Reduction and Hydrogen Evolution Reactions Adv. Energy Mater. 2024

DOI: 10.1002/aenm.202303809

https://doi.org/10.1002/aenm.202303809