二氧化硫 (SO2) 形成硫酸盐的多相氧化是大气中一个复杂而重要的过程。据报道，主要在本体介质中探索的传统光敏反应是触发大气硫酸盐产生的驱动因素之一，但该方案如何在气溶胶的空气-水界面（AWI）上发挥作用仍然是一个悬而未决的问题。

在此，复旦大学Liwu Zhang采用先进的尺寸可控微滴打印装置、表面增强拉曼散射（SERS）分析、纳秒瞬态吸附光谱仪和分子水平理论计算，揭示了以前被忽视的类腐殖质中SO2光敏氧化中的界面作用（ HULIS）气溶胶，相对于传统的体相介质，推测云和气溶胶相关尺寸的颗粒中硫酸盐形成率增加了 3−4 个数量级。

文章要点

1）活性氧 (ROS) 电池的快速形成来自于 AWI 的加速电子转移过程，其中不完全溶剂笼的 HULIS (³HULIS*) 激发三重态可以很容易地从 HSO₃⁻ 中捕获电子。

这种方式比完全被水分子阻挡的体介质中的方式更有效。这种现象可以通过位于具有开放溶剂壳的 AWI 区域的试剂所需的去溶剂化能垒显着降低来解释。

参考文献

Wei Wang, et al, Significantly Accelerated Photosensitized Formation of Atmospheric Sulfate at the Air−Water Interface of Microdroplets, J. Am. Chem. Soc., 2024

https://doi.org/10.1021/jacs.3c11892