深入了解自旋磁效应对 O−H 裂解的作用机制对于开发新型水氧化催化剂至关重要。

在此，北京师范大学Liu Lin，Zemin Sun，南开大学Zhenhua Yan设计并合成了晶体Fe-DABDT和Co-DABDT（DABDT = 2,5-二氨基苯-1,4二硫醇）并优化了有效磁矩，以探索自旋磁效应在水氧化调节中的作用活动。可以发现催化剂的OER活性与其有效磁矩呈正相关。

文章要点

1）在外磁场作用下，具有更多自旋单电子的Fe-DABDT比Fe/Co-DABDT和Co-DABDT对水氧化具有更强的自旋磁响应。 Fe-DABDT的OER电流增加量比Co-DABDT高近2倍。

2）实验和密度泛函理论研究表明，磁化的Fe位点可以实现亲核反应，加速电子自旋态的极化，促进OH的极性分解和O−O键的形成。

这项研究为析氧反应的自旋磁效应提供了机理见解，并进一步了解催化活性的自旋起源，有望提高制氢的能源效率。

参考文献

Liu Lin, et al, Spin-Magnetic Effect of d‑π Conjugation Polymer Enhanced O−H Cleavage in Water Oxidation, J. Am. Chem. Soc., 2024

https://doi.org/10.1021/jacs.3c11907