电化学硝酸盐还原反应(NO3RR)有望将含氮污染物转化为有价值的氨产品。然而,传统电催化在有效驱动NO3RR复杂的八电子和九质子转移过程的同时还面临着与析氢反应竞争的挑战。
在这项研究中,电子科技大学Zhaoyu Jin,四川大学Panpan Li,德克萨斯大学奥斯汀分校余桂华提出了镍改性氧化铜单原子合金氧化物纳米线上硝酸盐-氨转化的热增强电催化。
文章要点
1)该催化剂表现出改进的氨生产性能,与可逆氢电极相比,在升高的电池温度下,法拉第效率约为 80%,+0.1 V 时的产率为 9.7 mg h−1 cm−2。此外,这种热增强电催化系统在模拟工业废水处理中表现出令人印象深刻的稳定性、抗干扰性以及有利的能耗和温室气体排放。
2)互补的原位分析证实,在 Ni 位点形成的活性氢物质的显着优异的中继促进了 Cu 表面吸附 *NOx 加氢的热场耦合电催化。理论计算进一步支持了 Ni1Cu 模型催化剂上 NO3RR 中继催化机制的热力学和动力学可行性。
这项研究引入了一种概念性的热电化学方法,用于复杂催化过程的协同调节,突出了多场耦合催化在推进可持续能源驱动的化学合成技术方面的潜力。
参考文献
Kui Liu, et al, Thermally Enhanced Relay Electrocatalysis of Nitrate-to-Ammonia Reduction over Single-Atom-Alloy Oxides, J. Am. Chem. Soc., 2024
https://doi.org/10.1021/jacs.4c00429