人们发现Cu催化位点在许多反应中表现优异的催化活性和选择性，但是Cu催化剂在高温还原环境下发生烧结导致催化剂不可逆的结构变化和催化剂失活仍然是个非常大的挑战，并且导致Cu催化剂难以大规模应用。

有鉴于此，浙江大学李正龙、西北太平洋国家实验室Mal-Soon Lee等报道发现修饰在分子筛内的Cu催化剂在催化反应后形成CuO团簇的失活催化剂能够在空气气氛下550 ℃加热处理重新恢复为单原子Cu状态。

本文要点

（1）

在不同的环境下，Cu-Zn-Y/deAlBeta催化剂的单原子Cu催化位点的结构能够发生动态变化，并且氧化态的Cu能够调控并且促进生成关键的活性位点，同时避免Cu烧结导致的失活。

（2）

催化剂通过预处理（270 ℃, 101 kPa H₂）后，单原子Cu²⁺还原为Cu¹⁺，随后在反应环境（270-350 ℃, 7 kPa EtOH, 94 kPa H₂）或者加速老化（400-450 ℃, 101 kPa H₂）下Cu¹⁺还原为Cu⁰。

在550 ℃的空气进行重生后，团聚的CuO能够重新恢复为Cu单原子，作者通过成像和原位光谱以及催化反应速率测试验证。通过从头算分子动力学模拟说明H₂O有助于CuO溶剂化以及穿过分子筛的孔结构，质子化的硅醇巢捕获团聚的CuO，或者重新生成单原子位点。硅醇巢能够在氧化环境下捕获和稳定Cu单原子的现象能够拓展至更多反应体系，而且发展了一种简单的Cu单原子催化位点重生方法。

参考文献

Stephen C. Purdy, Gregory Collinge, Junyan Zhang, Shivangi N. Borate, Kinga A. Unocic, Qiyuan Wu, Evan C. Wegener, A. Jeremy Kropf, Nohor River Samad, Simuck F. Yuk, Difan Zhang, Susan Habas, Theodore R. Krause, James W. Harris, Mal-Soon Lee*, Vassiliki-Alexandra Glezakou, Roger Rousseau, Andrew D. Sutton, and Zhenglong Li*, Dynamic Copper Site Redispersion through Atom Trapping in Zeolite Defects, J. Am. Chem. Soc. 2024

DOI: 10.1021/jacs.3c13302

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.3c13302