于吉红院士JACS:Cu-OFF/ERI高活性催化NH3-SCR
纳米技术 纳米 2024-03-12

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Cu-SSZ-13是一种成功商业化的NH3催化氧化(NH3-SCR)催化剂用于消除汽车尾气的NOx。通常Cu-SSZ-13的合成过程需要有毒并且价格高昂的有机模板剂,因此发展一种不需要有机模板剂的合成路线并且得到比Cu-SSZ-13更加优异的性能具有学术和工业的重要意义。

有鉴于此,吉林大学于吉红院士、天津大学刘庆岭天津工业大学梅东海通过一种不需要有机模板剂的合成方法合成含有OFF和ERI共生的Cu-T分子筛,Cu-T分子筛的性能比Cu-ERI和Cu-OFF和Cu-SSZ-13更好。

本文要点

(1)

结构表征和理论计算模拟结果说明OFF和ERI的共生结构有助于Cu2+分布在6MR位点,因此Cu-T的水热稳定性比Cu-ERI或Cu-OFF更好。令人惊奇的是Cu-T在水热老化处理后的低温催化活性显著增强,然而Cu-ERI或Cu-OFF在水热老化处理后的催化活性降低。

(2)

通过原位DRIFT表征和DFT计算,说明Cu-T能够在水热老化处理后表现更好催化活性的原因是Cu-T的ERI结构内生成CuxOy物种位点能够通过与Brønsted位点配合从而快速的生成NH4NO3。Cu-T催化剂比Cu-SSZ-13相比具有较宽的温度窗口。这项工作有助于通过共生分子筛方式设计高性能的NH3-SCR催化剂。

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参考文献

Jinfeng Han, Junyan Li, Wenru Zhao, Lin Li, Mengyang Chen, Xin Ge, Sen Wang, Qingling Liu*, Donghai Mei*, and Jihong Yu*, Cu-OFF/ERI Zeolite: Intergrowth Structure Synergistically Boosting Selective Catalytic Reduction of NOx with NH3, J. Am. Chem. Soc. 2024

DOI: 10.1021/jacs.3c13855

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.3c13855


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