甲烷(CH4)与二氧化碳(CO2)的羧化合成醋酸(CH3COOH)是利用这两种温室气体的理想化学反应,原子效率为100%,但在温和的条件下仍是一个巨大的挑战。
近日,中科大Weixin Huang首次提出了由γ射线驱动的H2O辐射催化的概念,作为一种有效和选择性的途径,可以在RT时从水相中的甲烷和二氧化碳温室气体中产生有价值的甲酸。
文章要点
1)CH4+·OH和CO2+eaq−反应之间存在独特的相互促进作用,可以有效地利用H2O辐解产生的·OH自由基和eaq−,同时将CH4和CO2分别活化为·CH3和·CO2−自由基,这两个自由基随后主要与H+物种偶联,选择性地生成CH3COOH。
2)尽管γ射线表现出强烈而危险的辐射效应,但它被安全地大规模利用,并代表着容易获得和可持续的能源。这种由γ射线驱动的新型H2O辐射催化可能扩展到其他类型的反应,并具有扩大规模的潜力。
参考文献
Fei Fang, et al, Water Radiocatalysis for Selective Aqueous-Phase Methane Carboxylation with Carbon Dioxide into Acetic Acid at Room Temperature, J. Am. Chem. Soc., 2024
https://doi.org/10.1021/jacs.3c14632