Angew:CuFe2O4双重Lewis酸位点催化活化H2O2
纳米技术 纳米 2024-03-16

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传统通过电子转移方式切断H2O2的催化反应过程不仅H2O2的利用率非常低,而且导致催化剂的稳定性损失。

有鉴于此,广州大学刘兆清南昌航空大学邹建平报道非氧化还原的方式实现均相切断H2O2,使用富含羟基的CuFe2O4尖晶石催化剂,通过双重Lewis酸位点均相切断H2O2,实现优异的催化活性。

本文要点

(1)

通过系统的实验,原位表征,理论计算说明四面体结构Cu具有比较合适的Lewis酸性以及较强的电子离域,通过与相邻羟基(另外一个Lewis酸位点)配合,从而协同的拉长O-O化学键(键长从1.47→1.87 Å)。通过Lewis酸位点之间的协同作用,H2O2均裂的能垒从1.28 eV降低至0.98 eV。

(2)

这种双重Lewis酸位点能够在无需宏观的电荷转移下将H2O2分解为·OH,因此显著改善H2O2的利用率(H2O2的利用率达到65.2 %,比传统催化剂的H2O2利用率提高两倍)和催化剂的稳定性。这种含有丰富羟基的CuFe2O4尖晶石催化剂与H2O2配合实现了优异的降解有机污染物性能。构筑了连续流动相进行放大实验,说明CuFe2O4催化剂具有实际应用前景。

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参考文献

Lei Tian, Zi-Jun Tang, Le-Yang Hao, Ting Dai, Jian-Ping Zou, Zhao-Qing Liu, Efficient Homolytic Cleavage of H2O2 on Hydroxyl-Enriched Spinel CuFe2O4 with Dual Lewis Acid Sites, Angew. Chem. Int. Ed. 2024

DOI: 10.1002/anie.202401434

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/anie.202401434


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