双原子位点催化剂(DASCs)继承了单原子催化剂(SACs)的优良性能,利用相邻的两个原子金属物种实现了功能互补和协同作用,改善了二氧化碳还原反应(CO2RR)和析氢反应(HER)动力学。
近日,华东师范大学Xuelu Wang,Ye-Feng Yao报道了一种进一步提高铂催化效率的方法,利用Pt和Ru单原子随机固定在g-C3N4表面,生成部分Pt−Ru二聚体。合成的催化剂在CO2RR和HER过程中均表现出优异的光催化活性和稳定性。
文章要点
1)深入的实验、pH依赖的化学交换饱和转移(CEST)成像核磁共振方法和理论分析表明,这种优异的性能归因于铂原子与邻近的Ru原子(主要是dxy和dxz)之间的轨道耦合,降低了轨道能级,削弱了与中间体的键合强度,从而改善了CO2RR和HER的性能。
2)研究成功地将pH依赖的CEST成像核磁共振方法应用于催化反应,并利用CEST二维成像图直接观察到CO2的吸附。因此,这项工作通过系统地设计具有更高活性和稳定性的双金属二聚体,为各种催化反应应用提供了巨大的潜力。
参考文献
Xiao-Meng You, et al, Ultrahigh Bifunctional Photocatalytic CO2 Reduction and H2 Evolution by Synergistic Interaction of Heteroatomic Pt−Ru Dimerization Sites, ACS Nano, 2024
https://doi.org/10.1021/acsnano.3c10807