电催化CO2还原(CO2RR)为醇提供了一种将废弃CO2转化为有价值的燃料/化学品的有前途的策略,但通常需要很大的过电势。
近日,南京大学Lijun Yang,Qiang Wu,Zheng Hu报道了一种催化剂,其包含独特的氧桥铜双核位点(CuOCu-N4),其Cu···Cu距离为3.0−3.1 Å,以及分层氮掺杂碳纳米笼(hNCNC)上存在的常规Cu−N4单核位点。
文章要点
1)该催化剂对乙醇表现出最先进的0.19 V低过电势(相对于可逆氢电极),在-0.30 V超低电势下具有56.3%的出色乙醇法拉第效率,并具有高稳定的Cu活性位点,研究人员通过操作 X 射线吸附精细结构表征证实了 CO2RR 期间的结构。
2)理论计算表明,CuOCu-N4 双核位点极大地增强了低电位下的 C−C 耦合,而 Cu-N4 单核位点和 hNCNC 载体增加了 CuOCu-N4 上的局部 CO 浓度和乙醇产量。
这项研究为先进的铜双核位点催化剂 CO2RR 转化为乙醇提供了一种便捷的方法,并对其机理有了深入的了解。
参考文献
Fengfei Xu, et al, Oxygen-Bridged Cu Binuclear Sites for Efficient Electrocatalytic CO2 Reduction to Ethanol at Ultralow Overpotential, J. Am. Chem. Soc, 2024
DOI: 10.1021/jacs.4c01610
https://doi.org/10.1021/jacs.4c01610