在酸性介质中电催化合成过氧化氢 (H₂O₂) 是一种高效且环保的方法，可生产本质上稳定的 H₂O₂，但由于在工业相关电流密度下缺乏选择性和稳定的催化剂而受到限制。

近日，清华大学Zhiqiang Niu报道了一种双原子钴催化剂，该催化剂在高电流密度下对酸性 H₂O₂ 电合成表现出高选择性和稳定性。

文章要点

1）该催化剂是通过大环前体介导的方法制备的，以提供 Co₂N₄O₂ 基序。 di-Co 位点上氧还原的电极动力学显示出在较宽的电势范围 (0.2−0.6 V) 内双电子路径具有高选择性 (>95%)。

2）密度泛函理论（DFT）计算和原位实验表明，由于d带中心的下移，*OOH和*HOOH在钴位点上的吸附减弱。这种减弱的吸附阻止了 *OOH 和 *HOOH 进一步还原为水，从而提高了工业相关电流密度 (200−400 mA cm⁻² ) 下的 H₂O₂ 选择性。在200 mA cm⁻²下，总共产生了10,075 mg的H₂O₂，法拉第效率(FE)超过85%，并且该性能保持了100小时。它可以在400 mA cm⁻²下进一步实现11.72 mol g_cat⁻¹ h⁻¹的H₂O₂生产率，优于之前报道的酸性介质中的催化剂。

3）最后，研究人员展示了原位生成的H₂O₂在塑料降解中的实际应用。

参考文献

Helai Huang, et al, Enhancing H2O2 Electrosynthesis at Industrial-Relevant Current in Acidic Media on Diatomic Cobalt Sites, J. Am. Chem. Soc., 2024

DOI: 10.1021/jacs.4c02031

https://doi.org/10.1021/jacs.4c02031