甲烷干重整 (DRM) 是将温室气体(即 CH4 和 CO2)转化为合成气的一项有前景的技术。然而,传统的热催化过程需要高温,并且选择性低且焦炭引起的不稳定性。
近日,中科大Ran Long,熊宇杰教授,安徽师范大学Tingting Kong报道了在SrTiO3 上制备的HEA (CoNiRuRhPd) 作为光驱动 DRM 的高效催化剂。
文章要点
1)得益于HEA优异的光吸收能力和C−H解离能力,DRM可以在光照射下有效驱动,无需二次加热源。研究人员根据原位/准原位表征提出了一条新的反应路径。反应路径包括反应物(即CO2和CH4)之间的碳交换以及CO2与载体晶格氧之间通过CHxO中间体进行的氧交换,在此过程中逐渐产生和释放CO和H2。
2)实验结果显示,HEA/SrTiO3催化剂实现了超高的合成气产率(H2和CO的析出率分别为15.6 mol gmetal−1 h−1和16.0 mol gmetal−1 h−1)、出色的选择性(∼0.96)和长期稳定性(具有反应150小时后仍保持>82%的初始活性)。
3)使用太阳光作为光源可以获得类似的催化性能,这表明太阳能驱动的DRM具有潜在的前景。此外,所制备的催化剂在乙烷和丙烷的干重整中也表现出优异的性能。
这项工作为合理设计温和条件下 DRM 高性能催化剂铺平了道路。
参考文献
Hailong Xiong, et al, Highly Efficient and Selective Light-Driven Dry Reforming of Methane by a Carbon Exchange Mechanism, J. Am. Chem. Soc., 2024
DOI: 10.1021/jacs.4c02427
https://doi.org/10.1021/jacs.4c02427